Ali juga pernah menjadi Wakil Panglima KKO AL (1950-1953) dan juga Danpusdiklat KKO AL (1954-1959). Kemudian di tahun 1959 hingga 1963 ia menjadi Deputi II Panglima Angkatan Laut.
Setelah itu,ia mulai memegang tanggung jawab dalam pemerintahan. Tahun 1963 ia dipilih menjadi Menteri Perhubungan Laut Kabinet Kerja IV dan bekerja selama satu tahun.
Kemudian Ali Sadikin pernah menjabat Menko Kompartimen Maritim/Menteri Perhubungan Laut Kabinet Dwikora dan Kabinet Dwikora Yang disempurnakan pada periode 1964 hingga 1966.
Yang terakhir, ia terpilih menjadi Gubernur DKI Jakarta ke tujuh yang mulai menjabat sejak 28 April 1966. Ia diminta oleh presiden Soekarno untuk membangun Ibu Kota Republik Indonesia.
Ali Sadikin dilantik di Istana Negara pada pukul 10.00 WIB. Ia menjabat dalam dua periode. Periode pertamanya yaitu 28 April 1966 hingga 14 Februari 1972.
Baca Juga: Ronaldinho Umumkan Anaknya Joao Mendes Resmi Masuk FC Barcelona
Kemudian periode selanjutnya yaitu 14 Februari 1972 hingga 11 Juli 1977. Ia dikenal sebagai gubernur yang berjasa dalam pengembangan Jakarta sebagai kota modern metropolitan.
Proyek nyata yang pernah dibangun dari pemikiran Ali Sadikin yaitu Kebun Binatang Ragunan, Taman Ismail Marzuki, Taman Impian Jaya Ancol, Taman Ria Monas, Taman Ria Remaja, hingga Proyek Senen dan kota satelit Pluit.